Alain Daniélou naît le 4 octobre 1907 à Neuilly-sur-Seine, dans une famille marquée par l'engagement public et la foi. Son père, Charles Daniélou, est un homme politique breton radical, maire de Locronan et plusieurs fois ministre, proche d'Aristide Briand. Sa mère, Madeleine Daniélou, issue d'une famille normande, est une fervente catholique fondatrice d'œuvres d'enseignement. Son frère aîné, Jean Daniélou, deviendra théologien et cardinal. C'est par son père, profondément enraciné dans le Finistère, qu'Alain Daniélou se rattache à la Bretagne.
Autodidacte précoce, il commence le piano vers l'âge de douze ans. Plus tard, il étudie le chant auprès de Charles Panzéra et la composition avec Max d'Ollone. Dans le Paris cosmopolite des Années folles, il se consacre intensément à la danse : élève du maître de ballet Nicolas Legat, il acquiert une solide technique. Insatisfait des chorégraphies que Legat compose pour lui, il invente ses propres compositions dansées, qu'il qualifie d'expériences personnelles dans son autobiographie Le Chemin du labyrinthe.
Le tournant de sa vie est son installation en Inde, où il séjourne longuement à partir des années 1930. Il rencontre le poète Rabindranath Tagore à Santiniketan ; danseur devant le poète, ce dernier voit dans ses compositions atypiques l'expression du rapport de l'être au monde et aux forces de la nature. En 1937, Daniélou s'établit à Bénarès, au palais de Rewan Kothi, et étudie la vînâ pendant six ans auprès de son maître Shivendranâth Basu. Il apprend le sanskrit et le hindi, se convertit intérieurement à l'hindouisme shivaïte et adopte le nom de Shiva Sharan. En 1945, il est nommé à la direction du collège de musique de la Banaras Hindu University. Avec le photographe Raymond Burnier, il parcourt l'Inde pour documenter l'architecture médiévale.
À partir des années 1950, Daniélou s'oriente vers la collecte et la sauvegarde des musiques traditionnelles d'Asie. Installé à Madras puis rattaché à l'Institut français de Pondichéry, il dirige une bibliothèque de manuscrits sanskrits et enregistre, à l'aide des premiers magnétophones Nagra, des musiciens majeurs. Il joue un rôle déterminant dans la reconnaissance internationale de grands interprètes indiens, parmi lesquels Ravi Shankar, Ali Akbar Khan et les frères Dagar.
De retour en Europe, il devient un acteur central de la musicologie comparée : il fonde l'Institut international d'études musicales comparées à Berlin (1963) puis à Venise (1969), et organise des concerts qui font découvrir au public occidental les musiques savantes d'Asie. Théoricien des échelles et des intervalles, il conçoit un système sonore qui donnera naissance, après sa mort, à l'instrument électronique dit Sémantic Daniélou. Son œuvre écrite, considérable, comprend notamment un Traité de musicologie comparée et de nombreux ouvrages sur la pensée et les religions de l'Inde.
Daniélou vit ses dernières années dans la campagne romaine, voisin et ami du compositeur Sylvano Bussotti, l'un des rares musiciens à s'intéresser à ses recherches sonores. C'est Bussotti qui, à l'occasion du premier anniversaire de la mort de Daniélou, rassemble, complète et publie à Rome en 1995 ses compositions dansées sous le titre Quatre danses d'Alain, seul recueil musical signé du musicologue. Bussotti lui rendit également hommage à travers plusieurs de ses propres œuvres pour piano.
Comblé de distinctions — officier de la Légion d'honneur, prix de la musique du Conseil international de la musique de l'UNESCO (1981), médaille de Katmandou de l'UNESCO (1987) —, Alain Daniélou meurt le 27 janvier 1994 à Lonay, en Suisse, à l'âge de 86 ans. Il laisse l'image d'un passeur entre l'Orient et l'Occident, dont l'action fut décisive pour la diffusion et l'étude des musiques classiques de l'Inde.